实现减排减碳成了国际社会的共识，“碳中和”便是其中的重要举措之一。2020年9月2日，国家主席习近平在联合国大会上首次表示“中国将提高国家自主贡献力度，采取更加有力的政策和措施，二氧化碳排放力争于 2030年前达到峰值，争取在2060年前实现碳中和”。针对削减二氧化碳排放及二氧化碳资源化利用，杨建平研究员课题组提出一种卤素稳定策略，实现二氧化碳高效转化为C2+产物及目前报道最高的240小时催化稳定性。相关成果以《Residual Chlorine Induced Cationic Active Species on Porous Cu Electrocatalyst for Highly Stable Electrochemical CO₂ Reduction to C2+》为题发表于国际著名期刊《德国应用化学》 (Angewandte Chemie International Edition)，该论文第一作者是材料学院博士生李民瀚，通讯作者是杨建平研究员，合作单位包括澳大利亚伍伦贡大学、英国萨里大学。

电化学二氧化碳还原(CO2RR)是一种很有吸引力的方法来处理过量排放的二氧化碳，并以一种碳中和的方式产生有价值的燃料和化学品。铜基材料是一类独特的CO₂RR电催化剂，因其能够将二氧化碳转化为有价值的深度还原产物，如多碳烃类和含氧化合物(C₂₊产物)。目前，有大量的研究致力于获得高的C₂₊产物法拉第效率，然而，作为另一个评价催化剂性能的重要参数，铜基催化剂的稳定性则往往只能持续几小时至几十小时。有限的稳定性研究表明，铜基催化剂在CO₂RR过程中的失活原因主要有：结构的破坏，活性相的损失，溶解与毒化等等。

杨建平研究员课题组设计了一种新颖的含卤素的催化剂前驱体——Cu₄(OH)₆FCl纳米片，通过反应条件下的活化，获得了多孔的Cu催化剂，在240小时连续反应下能够维持较高的C₂₊选择性。在最优的条件下，C₂₊产物法拉第效率和偏电流密度分别达到了53.8 %的15.0 mA/cm²。在240小时的连续稳定性测试中，高C₂₊产物法拉第效率和电流密度得到良好的保持。针对反应后的电极片上的催化剂的分析结果表明：1）活化后的催化剂为铜晶粒组成的片状的多孔金属铜。2）F元素在反应过程中不稳定，随着反应的进行逐渐流失，而Cl元素则能够在反应过程中，较为稳定的存在于活化后的Cu催化剂中。3）残留的Cl原子引起的稳定的混合价态的铜物种，以及反应中稳定的多孔片状结构共同贡献了高的C₂₊选择性和优异的稳定性。这项工作对于理解铜基催化剂上决定C₂₊选择性和稳定性提供了新的见解，为获得高稳定性的铜基CO₂RR电催化剂提供了新的思路。

该研究工作得到教育部霍英东青年教师基金、上海市东方学者特聘教授奖励计划、上海市科委、国家自然科学基金资助。

原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202102606